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Die erste der Hauptarbeiten, welche Ley mit Hülfe des Registrators Rüdesheim unternahm und vollendete, war eine sorgfältige Katalogisirung des Hauptarchivs. Er ordnete sämmtliche Urkunden in 94 Laden nach den Materien: Pontificalia, Episcopalia, Ordines, Parochialia, Scabinalia, Pollerwerth, Conventus, Abbatiae, Imperialia, Confoederationes, Juliacensia, Montensia, Clivensia et Marcana, Gelrensia, Limburgensia, Aquensia, Tuitiensia, Erbvogtei, Novesiensia, Verbund- und Transfixbriefe, Mann-, Bürger-, Bestallungs- und Urpfedebriefe, Moguntina, Trevirensia, Hürther Bachfluss, Hassica, diversae Civitates, Processus Muisgin, Deutsch-Ordenshäuser, Jura Universitatis, Münzsachen, Stapel und Commercia, geistlicher Weinschank, Kurpfalz, Sühnbriefe, Instrumenta captivorum Clericorum, betreffend Seestädte, Varia Galllicana, Judaei, Hermann von Goch, Hilger von der Steffen. An 2000 Urkunden sind in diesem Repertorium speciell verzeichnet. Gegen 500, namentlich Quittungen, Mannbriefe, Söhnbriefe u. s. w. sind nur paketweise aufgenommen. Etwa 10,000 bis 12,000 Stück Quittungen und Mannbriefe, die in dem ersten Pergament-Repertorium summarisch aufgenommen waren, sind hier ganz übergangen und wahrscheinlich als werthlos reponirt worden. Einen nicht geringeren Fleiss als auf das Hauptarchiv wandte Ley auch dem kleinen wie dem grossen Syndikatsarchiv zu. Die Archive der Mittwochs- und Freitags-Rentkammer gehörten nicht zu seinem Ressort. Er sorgte dafür, dass die bunt durcheinander liegenden Convolute des Syndikatsarchivs ordentlich bezeichnet und registrirt wurden.

Nach Ley’s Tode, 1745, blieb die Stelle eines Archivars wieder unbesetzt bis zum Jahre 1788, »Am 18. August des genannten Jahres wurde auf eingelegte Erinnerung, die Bestellung eines hierortigen Archivarii nöthig zu sein, Hr. Syndikus von Bianco ernannt«^[1]. Als Remuneration wurden ihm zu seinem Syndikus-Gehalte jährlich 400 Gulden zugesetzt. v. Bianco besass Titel und Gehalt, dabei blieb es aber auch. Der Rath hatte es versäumt, ihn auf eine besondere Instruction zu verpflichten; darum begnügte sich v. Bianco damit, das Archiv sorgfältig unter Schloss und Riegel zu halten, und die eingehenden Schriftstücke in der Registratur zu reponiren.